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IPEN-DOC 19882
- GOMES, THIAGO B.
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Estudo da reação de redução do oxigênio utilizando eletrocatalisadores à base de platina e terras raras (La, Ce, Er) para aplicação em células a combustível tipo PEM
/ Study of the oxygen reduction reaction usying Pt-rare earths (La, Ce, Er) electrocatalysts for application of pem fuel cells
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2013.
Dissertação (Mestrado) -
Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP,
São Paulo.
77 p.
Orientador: Christina Aparecida Leão Guedes de Oliveira Forbicini.
DOI:
10.11606/D.85.2013.tde-10122013-141419
Abstract: A complexidade da reação de redução do oxigênio (RRO) e suas perdas de potencial a fazem responsável por grande parte das perdas de eficiência nas células a combustível. Para esta reação o eletrocatalisador mais apropriado e com melhor desempenho é a Platina, um metal nobre e que torna alto o custo da tecnologia das células a combustível, aumentando as barreiras para entrar no mercado. Primeiramente o trabalho teve em vista reduzir a quantidade em massa de platina utilizada no cátodo, sendo substituída por óxidos de terras raras. Observando que os métodos mais comuns de síntese de eletrocatalisadores para a aplicação em células a combustível se realizam em enumeras etapas, este trabalho se propôs a preparar eletrocatalisadores através de etapas mais simples e que dependessem de menos etapas e tempo de preparo. Através da mistura física simples utilizando ultrassom foram preparados eletrocatalisadores de platina suportada em carbono com os óxidos das terras raras lantânio, cério e érbio, para o estudo em meia célula da RRO. O resultado do gráfico de Koutecky-Levich mostrou que entre os eletrocatalisadores preparados o Pt80Ce20/C foi o que apresentou atividade catalítica mais próxima da platina comercial BASF, sugerindo que a RRO aconteceu via 4 elétrons. Como encontrado na em alguns trabalhos da literatura, entre as terras raras aplicada no cátodo, o cério é o elemento que mais contribui para esta substituição, devido a sua capacidade de estocar e fornecer oxigênio. Esta característica é um grande atrativo para a RRO pois esta reação é primeira ordem em relação a concentração de oxigênio. O resultado mostrou que é possível diminuir a quantidade de platina mantendo atividade catalítica.
Palavras-Chave: redox reactions; electrolytes; proton exchange membrane fuel cells; x-ray diffraction; voltametry; rare earths; lanthanum; cerium; erbium
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IPEN-DOC 07531
- LOPES, ARTUR J. da S.
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Sintese e refino por zona de fluoretos para crescimento de cristais laser: BaLiF sub(3):Co sup(2).
2001.
Dissertacao (Mestrado) -
Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN/CNEN-SP,
Sao Paulo.
72 p.
Orientador: Sonia Licia Baldochi.
Palavras-Chave: lasers; crystals; lithium fluorides; barium fluorides; cobalt; synthesis; zone melting; crystal growth; redox reactions
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IPEN-DOC 23354
- SILVA, SIRLANE G. da
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Estudo da oxidação eletroquímica do etanol em meio alcalino utilizando eletrocatalisadores PtAuIr/C e PdAuIr/C preparados via redução por borohidreto de sódio
/ Study of ethanol electrooxidation in alkaline media using PtAuIr/C and PdAuIr/C electrocatalysts prepared by borohydride reduction process
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2017.
Tese (Doutorado em Tecnologia Nuclear) -
Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP,
São Paulo.
163 p.
Orientador: Almir Oliveira Neto.
DOI:
10.11606/T.85.2017.tde-23102017-155201
Abstract: Eletrocatalisadores Pt/C, Pd/C, PtAu/C, PtIr/C, PdAu/C, PdIr/C, PtAuIr/C e PdAuIr/C foram preparados via redução por borohidreto de sódio em diferentes proporções atômicas, com 20% em massa de metal e suportados em carbono Vulcan XC72 de alta área superficial. Os materiais foram caracterizados pelas técnicas de espectroscopia de energia dispersiva de raios-X (EDX), análise de difração de raios-X (DRX) e microscopia eletrônica de transmissão (MET). A oxidação eletroquímica do etanol foi estudada por voltametria cíclica (VC) e cronoamperometria, utilizando a técnica do eletrodo de camada fina porosa e o estudo da oxidação eletroquímica de etanol \"in situ\" utilizando espectroscopia de infravermelho com transformada de Fourier (FTIR). Posteriormente os materiais foram testados em células à combustível alcalinas alimentadas diretamente com etanol. Os resultados demonstraram que houve formação de ligas, com tamanho médio de nanopartículas entre 4,0 - 10 nm. De acordo com os experimentos eletroquímicos os eletrocatalisadores ternários apresentaram maior atividade eletrocatalítica e os estudos em FTIR indicaram que o produto principal da oxidação eletroquímica de etanol em meio alcalino para todos eletrocatalisadores sintetizados foi o acetato, sugerindo que a oxidação ocorre de forma incompleta pelo mecanismo indireto. Os testes em célula mostraram os melhores resultados para PdAuIr/C (50:40:10) com o qual obteve-se potencial de circuito aberto de aproximadamente 0,78 V e densidade de potência máxima de aproximadamente 15 mW cm-2, cerca de 333% superior a Pd/C.
Palavras-Chave: direct ethanol fuel cells; alkaline electrolyte fuel cells; battery charging; hydrogen compounds; borohydrides; redox reactions; oxidation; chemical reactions; reduction; electrodes; electrocatalysts; transmission electron microscopy; x-ray diffraction; electron spectroscopy; voltametry; fourier transform spectrometers; comparative evaluations
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IPEN-DOC 26627
- CAMARGO, ELAINE F. de
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Síntese de suportes de eletrocatalisadores para aplicação em células a combustível poliméricas alimentadas por álcoois
: óxido de índio dopado com estanho (ITO), óxido de estanho dopado com antimônio (ATO) e óxido de grafeno reduzido (rGO)
/ Synthesis of electrocatalyst support for application in alcohol-fueled polymer fuel cells: tin doped indium oxide (ITO), antimony doped oxide (ATO) and reduced graphene oxide (rGO)
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2019.
Tese (Doutorado em Tecnologia Nuclear) -
Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP,
São Paulo.
116 p.
Orientador: Dolores Ribeiro Ricci Lazar.
Coorientador: Almir Oliveira Neto.
DOI:
10.11606/T.85.2020.tde-13122019-112147
Abstract: No sentido de aumentar a eficiência das células a combustível de baixa temperatura de operação, utilizando o etanol como combustível, busca-se desenvolver eletrocatalisadores de alta atividade. Neste estudo, eletrocatalisadores de platina, suportados sobre óxido de índio dopado com estanho (ITO) e de óxido de estanho dopado com antimônio (ATO) foram sintetizados com o intuito de promover a maior eficiência das reações de eletrooxidação do etanol, por promoverem a oxidação do CO intermediário nas reações de oxidação do combustível. A presença de rGO no compósito também foi avaliada, considerando que os grupos contendo oxigênio na borda ou superfície podem aumentar a transferência de elétrons. Os óxidos dopados de índio e estanho foram sintetizados pelo método dos precursores poliméricos (Pechini). O rGO foi obtido pela exfoliação química do grafite (método de Hummers modificado) seguida de redução com bissulfito de sódio. Os eletrocatalisadores contendo platina foram sintetizados pelo método de redução por borohidreto de sódio. Os pós cerâmicos particulados de ITO e ATO foram calcinados em diferentes temperaturas. A calcinação a 450 °C resultou no melhor suporte para o catalisador de platina, frente ao carbono Vulcan XC- 72, mais utilizado, segundo a literatura, no que se refere à reação de oxidação do etanol. A inclusão do rGO no suporte mostrou-se mais efetiva quando este é submetido a tratamento de agitação laminar de alta energia para a redução do tamanho das folhas. Porém estudos devem ser realizados para melhorar seu desempenho eletroquímico. Comparando-se todos os suportes estudados, observou-se que os compósitos Pt/ITO e Pt/ATO apresentaram os melhores resultados para a eletrooxidação do etanol. Observou-se que o aumento da área superficial dos pós e o efeito bifuncional promovido pelos óxidos são fatores importantes em sua aplicação como eletrodo.
Palavras-Chave: electrocatalysts; direct ethanol fuel cells; alcohol fuel cells; platinum oxides; indium oxides; antimony oxides; graphene; tin oxides; doped materials; borohydrides; sodium borides; synthesis; powder metallurgy; redox reactions; oxygen enhancement ratio; sol-gel process; electrodes; surface coating; electrodeposition
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IPEN-DOC 28054
- LIMA, FABIANA dos S.
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Preparação e caracterização de eletrocatalisadores à base de PtBi/C, PdBi/C e PtPdBi/C para a oxidação do etanol em meio alcalino em células a combustível
/ Preparation and characterization of PtBi/C, PdBi/C and PtPdBi/C based electrocatalysts for ethanol oxidation in alkaline medium in fuel cells
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2021.
Tese (Doutorado em Tecnologia Nuclear) -
Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP,
São Paulo.
109 p.
Orientador: Almir Oliveira Neto.
DOI:
10.11606/T.85.2021.tde-08092021-141651
Abstract: A poluição ambiental e os altos custos associados ao uso de combustíveis fósseis têm motivado o desenvolvimento de fontes de energias alternativas. Neste sentido, as células a combustível são uma alternativa promissora, por possibilitar o uso de combustíveis de fontes renováveis, como o etanol, que possui um sistema produtivo bastante desenvolvido no Brasil. Entretanto, na reação incompleta de oxidação do etanol há formação de espécies intermediárias e subprodutos, que ficam adsorvidos na superfície do eletrocatalisador, causando sua desativação e consequente redução da eficiência energética do sistema; um fator limitante do processo, que pode ser minimizado com a adição de metais, como o bismuto à platina e ao paládio. Para tanto, os eletrocatalisadores PtBi/C (95:5), PdBi/C (95:5) e PtPdBi/C (90:5:5), foram sintetizados via redução por borohidreto de sódio. A atividade eletrocatalítica foi analisada via voltametria cíclica e cronoamperometria em meio alcalino em três concentrações diferentes de etanol (0,5; 1,0 e 2,0 mol.L-1) e testes em célula unitária de etanol direto. Os eletrocatalisadores exibiram um tamanho médio de partícula entre 5 a 8 nm, e os espectros de XPS apontaram que a presença de bismuto não causou mudança significativa nos valores de energia de ligação, o que sugere que não houve formação de compostos intermetálicos, em concordância com os dados obtidos de DRX, os quais, não apontaram a formação de ligas, apenas a presença de picos característicos dos metais Pt e Pd. Os resultados de ATR-FTIR mostram que a adição de Bi suprime a produção de carbonato e aumenta o rendimento de acetato independente da concentração de etanol, indicando a ocorrência preferencial da oxidação parcial do etanol. Quanto ao desempenho eletrocatalítico, os melhores resultados em densidade de corrente foram obtidos com o PtBi/C (95:5), que foi cerca de quatro vezes superior à Pt/C, portanto, os resultados sugerem que a associação do bismuto com a platina é extremamente benéfica e sua alta atividade eletrocatalítica pode ser atribuída a sinergia entre seus constituintes, considerando o mecanismo bifuncional.
Palavras-Chave: direct ethanol fuel cells; oxyfuel combustion process; redox reactions; bismuth; platinum; palladium; sodium compounds; borohydrides; synthesis; surface properties; electrocatalysts; power potential; potential energy; voltammetry; x-ray diffraction; x-ray spectroscopy; scanning electron microscopy; mass spectroscopy; measuring instruments; renewable energy sources
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IPEN-DOC 28050
- PEREIRA FILHO, NIVALDO G.
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Síntese de nanopartículas de Pt e PtRh com orientação preferencial (100) suportadas em carbono para oxidação eletroquímica do etanol e glicerol em meio ácido
/ Synthesis of carbon-supported Pt AND PtRh nanoparticles with (100) preferential orientation for the electrochemicaloxidation of ethanol and glycerol in acid medium
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2021.
Dissertação (Mestrado em Tecnologia Nuclear) -
Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP,
São Paulo.
77 p.
Orientador: Estevam Vitorio Spinacé.
Coorientador: Almir Oliveira Neto.
DOI:
10.11606/D.85.2021.tde-08092021-112424
Abstract: A síntese dos eletrocatalisadores Pt/C e PtRh/C (20% em massa de metais) foi realizada pelo método da redução por álcool desenvolvido no IPEN-CNEN/SP. A caracterização por EDX apontou que as composições atômicas dos eletrocatalisadores ficaram bem próximas às nominais. O DRX permitiu observar uma possível formação de liga para os materiais binários e também estimar o tamanho médio de cristalito para os catalisadores sem direcionamento, o qual foi de aproximadamente 3 nm. Realizou-se ainda uma observação sobre os domínios de superfície dos eletrocatalisadores, mostrando que os materiais com orientação preferencial apresentaram domínios de superfície Pt(100) mais intensos que os demais. Imagens de MET mostraram que a maioria das nanopartículas de Pt e PtRh sintetizadas com crescimento preferencial na direção (100) possuem morfologia cúbica com tamanhos médios entre 8 e 9 nm. Pelo stripping de CO notou-se que a eletro-oxidação de uma monocamada de CO ocorre em menores potenciais para os catalisadores com orientação preferencial. Experimentos em célula unitária mostraram que os eletrocatalisadores bimetálicos PtRh/C (com ou sem orientação) apresentaram melhor desempenho para as reações propostas (EOR e GOR) e ainda que os materiais com orientação preferencial na direção (100) são bem mais ativos quando consideramos sua área eletroquimicamente ativa. Experimentos de DMS e medições de ATR - FTIR revelaram, para EOR, que os eletrocatalisadores com orientação preferencial na direção (100) levam à formação de produtos mais oxidados. Para GOR os resultados de DMS e ATR - FTIR mostraram que, assim como os eletrocatalisadores binários PtRh, os eletrocatalisadores com orientação preferencial não produziram todos os compostos investigados.
Palavras-Chave: direct ethanol fuel cells; alcohol fuel cells; glycerol; oxyfuel combustion process; redox reactions; platinum; rhodium; synthesis; surface properties; electrocatalysts; stripping; carbonization; nuclear reactions; orientation; voltammetry; x-ray diffraction; x-ray spectroscopy; scanning electron microscopy; mass spectroscopy; infrared spectra
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O gerenciamento do Repositório está a cargo da Biblioteca do IPEN. Constam neste RI, até o presente momento 20.950 itens que tanto podem ser artigos de periódicos ou de eventos nacionais e internacionais, dissertações e teses, livros, capítulo de livros e relatórios técnicos. Para participar do RI-IPEN é necessário que pelo menos um dos autores tenha vínculo acadêmico ou funcional com o Instituto. Nesta primeira etapa de funcionamento do RI, a coleta das publicações é realizada periodicamente pela equipe da Biblioteca do IPEN, extraindo os dados das bases internacionais tais como a Web of Science, Scopus, INIS, SciElo além de verificar o Currículo Lattes. O RI-IPEN apresenta também um aspecto inovador no seu funcionamento. Por meio de metadados específicos ele está vinculado ao sistema de gerenciamento das atividades do Plano Diretor anual do IPEN (SIGEPI). Com o objetivo de fornecer dados numéricos para a elaboração dos indicadores da Produção Cientifica Institucional, disponibiliza uma tabela estatística registrando em tempo real a inserção de novos itens. Foi criado um metadado que contém um número único para cada integrante da comunidade científica do IPEN. Esse metadado se transformou em um filtro que ao ser acionado apresenta todos os trabalhos de um determinado autor independente das variáveis na forma de citação do seu nome.
A elaboração do projeto do RI do IPEN foi iniciado em novembro de 2013, colocado em operação interna em julho de 2014 e disponibilizado na Internet em junho de 2015. Utiliza o software livre Dspace, desenvolvido pelo Massachusetts Institute of Technology (MIT). Para descrição dos metadados adota o padrão Dublin Core. É compatível com o Protocolo de Arquivos Abertos (OAI) permitindo interoperabilidade com repositórios de âmbito nacional e internacional.
1. Portaria IPEN-CNEN/SP nº 387, que estabeleceu os princípios que nortearam a criação do RDI, clique aqui.
2. A experiência do Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares (IPEN-CNEN/SP) na criação de um Repositório Digital Institucional – RDI, clique aqui.
O Repositório Digital do IPEN é um equipamento institucional de acesso aberto, criado com o objetivo de reunir, preservar, disponibilizar e conferir maior visibilidade à Produção Científica publicada pelo Instituto, desde sua criação em 1956.
Operando, inicialmente como uma base de dados referencial o Repositório foi disponibilizado na atual plataforma, em junho de 2015. No Repositório está disponível o acesso ao conteúdo digital de artigos de periódicos, eventos, nacionais e internacionais, livros, capítulos, dissertações, teses e relatórios técnicos.
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